Tesi_Laurea_Magistrale_Ingegneria Ambientale Politecnico di Torino, Tesi di laurea di Geotecnica. Politecnico di Torino
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Tesi_Laurea_Magistrale_Ingegneria Ambientale Politecnico di Torino, Tesi di laurea di Geotecnica. Politecnico di Torino

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DETERMINAZIONE DELLA PRESSIONE DI RIGONFIAMENTO DI UNA BENTONITE SODICA NATURALE MEDIANTE UNA NUOVA ATTREZZATURA SPERIMENTALE
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POLITECNICO DI TORINO

Corso di laurea in Ingegneria per l’Ambiente e il Territorio

TESI DI LAUREA

DETERMINAZIONE DELLA PRESSIONE DI

RIGONFIAMENTO DI UNA BENTONITE SODICA

NATURALE MEDIANTE UNA NUOVA ATTREZZATURA

SPERIMENTALE

Relatori:

Prof. Ing. Mario Manassero

Ing. Andrea Dominijanni

Ing. Giacomo Boffa

Candidato:

Cristian Trevisan

II

III

INDICE

INTRODUZIONE ............................................................................................................... 1

CAPITOLO 1: PROPRIETA' CHIMICO-FISICHE DELLA BENTONITE ............... 4

1.1 INTRODUZIONE ................................................................................................................... 5

1.2 STRUTTURA E CARATTERISTICHE MINERALOGICHE .............................................. 5

1.2.1 Forma delle particelle e superficie specifica .................................................................... 8

1.2.2 Carica elettrica .................................................................................................................. 9

1.4 INTERAZIONE DELLE PARTICELLE DI ARGILLA ...................................................... 12

1.4.1 Repulsione ...................................................................................................................... 12

1.4.2 Attrazione ....................................................................................................................... 14

1.4.3 Flocculazione e dispersione............................................................................................ 15

1.4.4 Fenomeno di rigonfiamento ........................................................................................... 15

1.4.5 Geocomposti bentonitici ................................................................................................ 18

CAPITOLO 2: APPROCCI TEORICI PER LA MODELLAZIONE DELLA

BENTONITE ..................................................................................................................... 22

2.2 CONDIZIONI DI EQUILIBRIO CON SOLUZIONI ELETTROLITICHE ........................ 27

2.3 LEGGI COSTITUTIVE ........................................................................................................ 32

IV

CAPITOLO 3: MATERIALE, STRUMENTAZIONE E METODI DI PROVA ....... 35

3.1 MATERIALE ........................................................................................................................ 36

3.2 RIMOZIONE DEI SALI SOLUBILI .................................................................................... 38

3.2.1 Preparazione del materiale ............................................................................................. 38

3.2.2 Consolidometro .............................................................................................................. 39

3.2.3 Procedura di prova ......................................................................................................... 44

3.3 DETERMINAZIONE DELLA SWELLING PRESSURE ................................................... 49

3.3.1 Strumentazione ............................................................................................................... 49

3.3.2 Procedure per l’utilizzatore ............................................................................................ 58

CAPITOLO 4: RISULTATI DELLE PROVE E INTERPRETAZIONE DEI DATI..

............................................................................................................................................. 64

4.1 DETERMINAZIONE DELLA SWELLING PRESSURE ..................................................... 65

4.1.1 Svolgimento della prova ................................................................................................. 65

4.1.2 Risultati prova 1 ............................................................................................................. 67

4.1.3 Risultati prova 2 ............................................................................................................. 72

4.1.3 Risultati prova 3 ............................................................................................................. 80

4.2 INTERPRETAZIONE DEI RISULTATI ............................................................................. 86

4.2.1 Confronto con il modello ............................................................................................... 86

4.2.2 Commento ai grafici ....................................................................................................... 93

CONCLUSIONI ................................................................................................................ 95

BIBLIOGRAFIA ............................................................................................................... 98

RINGRAZIAMENTI ...................................................................................................... 104

V

INDICE DELLE FIGURE

Figura 1.1. Unità base SILICE .......................................................................................................... 6

Figura 1.2. Unità base ALLUMINA ................................................................................................. 7

Figura 1.3. Schematizzazione degli strati unitari costituenti la montmorillonite

(Luckham, 1999)............................................................................................................ 7

Figura 1.4. Distribuzione degli ioni adiacenti alla superficie dell’argilla secondo la teoria

del doppio strato diffuso di Gouy-Chapman................................................................ 12

Figura 1.5. Differenza di repulsione tra cationi bivalenti e monovalenti ........................................ 17

Figura 2.6. Schematizzazione della struttura della bentonite (Dominijanni e Manassero,

2006) ............................................................................................................................ 23

Figura 2.7. Equilibrio meccanico in condizioni edometriche (Dominijanni e Manassero,

2012b) .......................................................................................................................... 32

Figura 3.8. Composizione mineralogica della bentonite sodica in polvere (diffrazione ai

raggi X) ........................................................................................................................ 36

Figura 3.9. Curva granulometrica della bentonite sodica in polvere ............................................... 37

Figura 3.10. Bentonite battuta a mortaio ......................................................................................... 39

Figura 3.11. Pistone e testa del consolidometro .............................................................................. 39

Figura 3.12. Pistone e testa del consolidometro .............................................................................. 40

Figura 3.13. Consolidometro in fase di monitoraggio .................................................................... 41

Figura 3.14. Schema del consolidometro ........................................................................................ 42

VI

Figura 3.15. Posizionamento del consolidometro al di sotto della cella di carico .......................... 44

Figura 3.16 Calibrazione della concentrazione salina di NaCl con la conducibilità

elettrica. R 2 è il coefficiente di determinazione della regressione lineare. .................. 46

Figura 3.17. Pannello di controllo e cella di carico ......................................................................... 46

Figura 3.18. Variazione di conducibilità elettrica nei cicli di squeezing ........................................ 47

Figura 3.19. Fase di estrusione della bentonite sodica .................................................................... 48

Figura 3.20. Campione dopo la fase di squeezing ........................................................................... 48

Figura 3.21. Strumentazione impiegata per la determinazione della Swelling Pressure. ............... 49

Figura 3.22 Cella edometrica .......................................................................................................... 50

Figura 3.23 Trasduttore LVDT ....................................................................................................... 51

Figura 3.24 Schema di funzionamento del trasduttore LVDT ........................................................ 51

Figura 3.25 Cella di carico .............................................................................................................. 51

Figura 3.26 Calibrazione cella: l’asse delle ordinate rappresenta la pressione rilevata

direttamente dalla cella di carico e quindi espressa in [N], mentre l’asse delle

ascisse rappresenta la pressione indotta in cella edometrica e letta dai

trasduttori di pressione collegati al circuito idraulico. ................................................. 53

Figura 3.27 Calibrazione cella: l’asse delle ordinate rappresenta la pressione rilevata

direttamente dalla cella di carico ed espressa in [kPa], mentre l’asse delle

ascisse rappresenta la pressione indotta in cella edometrica e letta dai

trasduttori di pressione collegati al circuito idraulico. La bisettrice indica il

comportamento ideale della cella, quindi in assenza di attrito. ................................... 54

Figura 3.29 Traduttori di pressione ................................................................................................. 55

Figura 3.28 Pistone pneumatico ...................................................................................................... 55

Figura 3.31Bladders utilizzati per la prova di tesi ......................................................................... 56

Figura 3.30. Sistema di acquisizione multicanale (DATALOG) ................................................... 56

Figura 3.32 Schema della strumentazione utilizzata per la determinazione della Swelling

Pressure. ...................................................................................................................... 57

Figura 3.33 Preparazione delle soluzioni di NaCl con l’uso di agitatore magnetico (Boffa,

2012) ............................................................................................................................ 59

Figura 3.34. Fase di fissaggio della pietra porosa superiore alla testa del pistone. ......................... 61

VII

Figura 3.35 Fase di riempimento dell’edometro con uno strato omogeneo di bentonite

sodica ........................................................................................................................... 61

Figura 3.38 Applicazione del fermo ................................................................................................ 62

Figura 3.36 Fase di posizionamento della cella di carico. .............................................................. 62

Figura 3.37 Montaggio del trasduttore LVDT e posizionamento della sfera di acciaio. ................ 62

Figura 4.39 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 3.21 e concentrazione della soluzione di 10mM .......................... 69

Figura 4.40 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 3.81 e concentrazione della soluzione di 10mM .......................... 70

Figura 4.41 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.153 e concentrazione della soluzione di 10mM ........................ 71

Figura 4.42 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 3.380 e concentrazione della soluzione di 10mM ........................ 74

Figura 4.43 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 3.600 e concentrazione della soluzione di 10mM. ....................... 75

Figura 4.44 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 3.889 e concentrazione della soluzione di 10mM. ....................... 76

Figura 4.45 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.025 e concentrazione della soluzione di 10mM. ....................... 77

Figura 4.46 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.325 e concentrazione della soluzione di 10mM. ....................... 78

Figura 4.47 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.062 e concentrazione della soluzione di 20 mM. ...................... 82

Figura 4.48 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.301 e concentrazione della soluzione di 20 mM. ...................... 83

Figura4.49 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.477 e concentrazione della soluzione di 20 mM. ...................... 84

Figura4.50 Andamento della pressione di rigonfiamento in funzione del tempo con

Indice dei vuoti e = 4.682 e concentrazione della soluzione di 20 mM. ...................... 85

Figura 4.51Swelling pressure in funzione dell’indice dei vuoti, per una soluzione di

NaCl con concentrazione pari a 10 mM all’equilibrio, con il miglior fitting

della curva sperimentale, ottenuta con (linea continua). ................ 87

VIII

Figura 4.52Swelling pressure in funzione dell’indice dei vuoti, per una soluzione di

NaCl con concentrazione pari a 20 mM all’equilibrio, con il miglior fitting

della curva sperimentale, ottenuta con (linea continua). ................ 88

Figura 4.53 Andamento della concentrazione delle cariche elettriche dello scheletro

solido, in funzione dell’indice dei vuoti per la soluzione di NaCl con

concentrazione di 10mM e rispettive regressioni lineari. ............................................ 90

Figura 4.54 Andamento della swelling pressure in funzione dell’indice dei vuoti ottenuta

con un (linea continua), confrontati con i valori sperimentali

ottenuti dalle prove in laboratorio su bentonite sodica naturale in equilibrio

con soluzione di NaCl avente concentrazione salina pari a 10 mM e con il

risultato di Dominijanni et al. (2013)........................................................................... 92

1

INTRODUZIONE

L’intento principale del presente lavoro di tesi consiste in uno studio teorico-sperimentale

sulla pressione di rigonfiamento, o swelling pressure, di una bentonite sodica naturale con

l’uso di una nuova attrezzatura di laboratorio. L’attività svolta si inserisce nel contesto di

un più vasto programma di ricerca del Dipartimento di Ingegneria Strutturale, Edile e

Geotecnica (DISEG) del Politecnico di Torino, coordinato dal Prof. Ing. Mario

Manassero, con lo scopo di descrivere le proprietà fisico-meccaniche e osmotiche delle

bentoniti utilizzate per la produzione di geocomposti bentonitici.

Questi composti (GCLs, acronimo dell’inglese Geosynthetic Clay Liners) sono

ampiamente utilizzati per la realizzazione di barriere idrauliche di fondo o di copertura

delle discariche e per altre applicazioni di ingegneria geotecnica ambientale. Essi sono

costituiti da uno strato di bentonite sodica naturale compreso tra due geotessuti oppure tra

un geotessuto e una geomembrana, assemblati con cuciture o adesivi chimici.

La bentonite sodica naturale è un terreno argilloso, composto per più del 70 % da

montmorillonite, caratterizzato da un’elevata superficie specifica, una carica elettrica

negativa permanente sullo scheletro solido, una spiccata capacità di rigonfiamento e una

bassissima conducibilità idraulica. In seguito ai fenomeni di scambio cationico a cui è

soggetta la bentonite sodica nell’istante in cui entra in contatto con cationi divalenti

presenti nel percolato dei rifiuti, si manifesta una degradazione del geocomposito la cui

durata di esercizio non può essere inferiore alla vita utile richiesta alle barriere di

contenimento. Questo vincolo impone un’accurata indagine sul comportamento della

bentonite sodica naturale, la quale costituisce l’oggetto di analisi del presente lavoro di

2

tesi e per il quale ci si pone l’obiettivo di determinare la pressione di rigonfiamento in

condizione di deformazione trasversale impedita e di equilibrio con una soluzione

elettrolitica a concentrazione nota.

Lo studio svolto si può suddividere concettualmente in due fasi. Nella prima parte, di

carattere prettamente teorico, sono esposte le caratteristiche mineralogiche e strutturali dei

minerali della bentonite e il modello teorico di riferimento. Nella seconda l’attenzione è

rivolta alla descrizione dell’attività sperimentale, con una spiegazione dettagliata della

nuova strumentazione utilizzata e delle procedure di prova, oltre a un resoconto dei

risultati dell’attività di laboratorio e a una loro interpretazione.

Nel Capitolo 1 vengono trattate le proprietà chimico-fisiche della bentonite. Inizialmente

sono descritte le principali caratteristiche dei minerali delle argille soffermandosi più nel

dettaglio sulla loro forma e sulla presenza di una distribuzione superficiale di cariche

elettriche negative. In seguito sono illustrati i fenomeni di interazione con l’acqua con un

accenno al modello del Doppio Strato Diffuso, il cui approfondimento è reso

indispensabile al fine di comprendere come i cationi scambiabili si distribuiscano in

prossimità della superficie dell’argilla. Con l’ausilio dell’analisi di diverse tipologie di

forze interparticellari, si spiegano i fenomeni di flocculazione, dispersione e

rigonfiamento, il quale risulta particolarmente rilevante nel caso della montmorillonite. In

ultimo è illustrata una panoramica sui geocomposti bentonitici, mettendone in evidenza le

differenze, i vantaggi e i principali svantaggi.

Nel Capitolo 2 sono discussi gli approcci teorici su cui si basa lo studio del

comportamento della bentonite sodica naturale impiegata nel lavoro di tesi. Dopo una

prima descrizione della microstruttura del materiale sulla base del modello proposto da

Dominijanni e Manassero (2006), sono esposte le condizioni di equilibrio del mezzo

poroso saturo con soluzioni di elettroliti, nell’ipotesi che lo scheletro solido sia dotato di

una carica elettrica superficiale e che valga l’approssimazione di Donnan. Tale trattazione

costituisce il fondamento teorico per la determinazione della pressione di rigonfiamento

della bentonite e per la ricerca di un legame costitutivo che tenga conto dell’influenza dei

fenomeni chimici sul comportamento meccanico.

Nei Capitoli 3 e 4 sono illustrati i materiali, la strumentazione, le procedure di prova e i

risultati dell’attività sperimentale. Occorre sottolineare che i campioni impiegati in

laboratorio sono stati sottoposti a una precedente fase di rimozione degli ioni solubili, in

3

particolare il sodio, per natura presenti all’interno del materiale a causa dell’ambiente

marino di formazione. Questa fase di condizionamento, denominata procedura di

squeezing, consiste in successivi cicli di idratazione della bentonite con acqua deionizzata

ed espulsione della stessa per consolidazione, con misure periodiche della conducibilità

elettrica della soluzione in uscita dal materiale. Per questo lavoro di tesi è stata utilizzata

per la prima volta una particolare attrezzatura sperimentale, realizzata, a partire da un

progetto dell’Ing. Sara Puma, presso l’istituto ISMGEO di Seriate (BG). Sono state svolte

tre prove di laboratorio al fine di valutare la pressione di rigonfiamento in condizioni di

deformazione volumetrica impedita, durante le quali i campioni secchi di bentonite sodica

in polvere sono stati idratati con soluzioni di NaCl a diversa molarità. Nel Capitolo 4 si è

dedicata una lunga presentazione dei risultati del lavoro di laboratorio ottenuti in seguito a

diversi cicli di idratazione ed espressi in funzione dell’indice dei vuoti. Successivamente

si sono interpretati i dati confrontandoli con una curva teorica della pressione di

rigonfiamento basata su modelli teorici descritti nei capitoli precedenti. Essa è funzione

del valore di molarità della soluzione usata per idratare i campioni e dell’indice dei vuoti.

L’interpretazione dei dati sperimentali ha chiesto di tener conto della variazione della

microstruttura della bentonite durante le fasi di rigonfiamento della stessa. I dati ottenuti

sono stati confrontati con quelli ricavati da altre prove (Dominijanni et al., 2013) di

swelling pressure su campioni di bentonite simile a quella usata in questo studio, al fine

di valutarne la corrispondenza.

4

CAPITOLO 1

PROPRIETA’ CHIIMCO-FISICHE DELLA BENTONITE

5

1.1 INTRODUZIONE

Due terreni argillosi che presentano la stessa distribuzione dimensionale delle particelle

possono avere proprietà colloidali molto differenti, che dipendono dalla loro natura

mineralogica e che comportano grandi differenze nel comportamento ingegneristico dei

terreni. Per interpretare tali differenze è necessario studiare alcune proprietà che ricadono

nelle discipline della chimica colloidale e della fisica chimica.

Le particelle con un diametro inferiore a 0,001 mm, ma superiore a 10-6 mm sono

classificate come colloidi oppure si dice che siano in uno stato colloidale: l’argilla si trova

in un questo intervallo. Un’ampia superficie specifica delle particelle associata con una

piccola massa è responsabile delle proprietà dei colloidi, quali per esempio la plasticità e

l’assorbimento molecolare: le forze di superficie risultano predominanti, mentre l’influenza

delle forze gravitazionali è ridotta..

Tali forze di attrazione e repulsione interparticellare sono analizzate nel dettaglio in questo

capitolo, insieme alla natura dei minerali e alle caratteristiche fisico-chimiche delle argille,

con particolare riferimento alla bentonite, le cui proprietà risultano funzione della struttura

cristallina e della microstruttura mineralogica e influenzano il suo comportamento al

rigonfiamento, nonché le interazioni tra la soluzione e i pori dell’argilla stessa.

1.2 STRUTTURA E CARATTERISTICHE

MINERALOGICHE

Il termine “argilla” ha diversi significati. Può riferirsi alla frazione fine di terreno le cui

particelle hanno un diametro inferiore a 0,002 mm; può anche riferirsi ad alcuni minerali, i

cosiddetti minerali delle argille, che sono il risultato dell’azione degli agenti atmosferici

sulle rocce.

La frazione argillosa della maggior parte dei terreni contiene minerali delle argille. Ciò

nonostante ci sono terreni in cui le particelle di dimensioni dell’argilla sono non-cristalline,

materiali amorfi o minerali primari come quarzo, feldspati, etc: tale materiale è spesso

chiamato “roccia farinosa” e non presenta l’elevata plasticità associata ai minerali argillosi.

6

Nei primi studi sui terreni, si pensava che le particelle di argilla consistessero in alluminio

amorfo e silicati di ferro: tale materiale presentava plasticità, assorbimento d’acqua e

scambio ionico, caratteristiche associate alla frazione argillosa. Con il progredire della

tecnologia e il miglioramento delle metodologie di osservazione, è stato possibile risalire

alla struttura dei principali minerali delle argille, nonché, ovviamente, alle principali

proprietà fisiche e chimiche.

I minerali delle argille sono costituiti dagli allumino-silicati, come per esempio gli ossidi di

alluminio e di silicio con piccole intrusioni di ioni metallici nella struttura cristallina. Le

combinazioni di ioni Al-O e di Si-O costituiscono le unità strutturali di base, organizzate a

formare dei fogli: tali fogli uniti tra loro danno origine a strati, e la sostituzione di altri ioni

al posto dell’alluminio e del silicio porta alla formazione dei diversi minerali. La

sostituzione avviene per ioni aventi differente valenza, ma raggio ionico non molto

diverso, ed è perciò definita sostituzione isomorfa.

La cosiddetta unità base SILICE è costituita da un atomo di silicio circondato da 4 atomi di

ossigeno, equidistanti dall’atomo di silicio, ai vertici di un tetraedro. L’unità base

ALLUMINA è costituita da un atomo di alluminio equidistante da 6 atomi di ossigeno o

ioni ossidrili che si trovano ai vertici di un ottaedro. Di seguito se ne riportano due

illustrazioni grafiche (Figura 1.1 e Figura 1.2).

Figura 1.1. Unità base SILICE

7

Figura 1.2. Unità base ALLUMINA

I principali minerali delle argille sono la caolinite, la clorite, la mica, la montmorillonite e

la vermiculite. Di notevole interesse risultano la mica e la montmorillonite, quest’ultima

appartenente alla famiglia delle smectiti: entrambi i minerali presentano la ripetizione di

uno strato ottaedrico tra due strati tetraedrici, i quali formano l’unità base (Figura 1.3);

essi sono tenuti insieme da un legame covalente (condivisione di un atomo di ossigeno).

Gli “strati unitari” o lamelle sono raggruppati tra loro dalle forze di Van der Waals e danno

luogo al reticolo cristallino complessivo.

Figura 1.3. Schematizzazione degli strati unitari costituenti la montmorillonite (Luckham, 1999)

8

Nella mica gli strati unitari sono tenuti insieme da ioni potassio K + che si trovano nei vuoti

esagonali dei tetraedri di silice. Nella montmorillonite la sostituzione isomorfa avviene

soprattutto nell’allumina, dove ioni magnesio e ferro si sostituiscono all’alluminio nei

diottaedrici; inoltre, proprio a causa della sostituzione isomorfa, è presente una forte carica

superficiale. Si crea così una carenza di carica che determina sulla superficie esterna della

particella una carica negativa compensata dalla presenza di cationi nella soluzione

interstiziale che riesce a penetrare facilmente tra i vari strati, a differenza di quanto succede

nella mica.

La montmorillonite presenta un elevato limite liquido; quando si trova a contatto con

l’acqua essa manifesta una spiccata capacità di rigonfiamento, dovuta all’acqua assorbita

tra gli strati base che si allontanano reciprocamente. Quando tali strati risultano separati da

uno spessore notevole di molecole d’acqua, si può pensare che agiscano come singole

particelle.

La montmorillonite si trova nei sedimenti delle regioni semiaride e rappresenta il minerale

principale della bentonite (almeno il 70%). Si forma quando la polvere vulcanica subisce

cambiamenti nell’acqua di mare oppure in condizioni di limitato drenaggio.

1.2.1 Forma delle particelle e superficie specifica

Le particelle di argilla sono piatte o tabulari, poiché il reticolo cristallino deriva da un

legame forte lungo 2 assi, ma debole tra gli strati. Lo spessore delle particelle dipende

dall’intensità delle forze di attrazione tra gli strati. La variazione della superficie specifica

dipende principalmente dal diverso spessore delle particelle. Per esempio, la

montmorillonite può trovarsi sotto forma di uno strato di particelle di spessore pari a 10 Å;

di solito presenta uno spessore di alcuni strati.

La variazione nelle altre due dimensioni è legata al grado di cristallinità dei minerali: una

caolinite ben cristallizzata presenta delle particelle estese; al contrario, possiamo trovare

particelle non molto più grandi di quelle della montmorillonite.

L’attività di un’argilla e le sue varie proprietà colloidali, come l’adsorbimento d’acqua e la

formazione di gel a basse concentrazioni, aumentano al crescere dell’area specifica delle

9

particelle. La superficie specifica della smectite e quindi della bentonite è elevatissima,

dell’ordine degli 800 m 2 /g.

1.2.2 Carica elettrica

La sostituzione di ioni nel reticolo cristallino dell’argilla e le imperfezioni della superficie

(soprattutto ai vertici) sono responsabili delle cariche elettriche negative sulle particelle di

argilla. I cationi sono attratti mentre gli anioni respinti per mantenere la neutralità elettrica:

il numero di cationi scambiabili rappresenta la capacità di scambio cationico, definita

anche come la quantità di carica negativa per unità di peso o per unità di superficie

dell’argilla.

La sostituzione isomorfa avviene durante la cristallizzazione o la formazione del minerale.

Se lo ione sostituente ha una valenza positiva inferiore a quella dello ione sostituito, allora

il reticolo cristallino rimane con una carica negativa netta. Le sostituzioni più frequenti

sono rappresentate dall’alluminio per il silicio nello strato tetraedrico, e dal magnesio, ferro

o litio al posto dell’alluminio nello strato ottaedrico.

La carica elettrica sulle particelle di argilla può essere dovuta alle cariche dei legami rotti:

il reticolo cristallino dell'argilla è continuo in due direzioni ma ai bordi devono esserci dei

legami rotti tra ossigeno e silicio e tra ossigeno ed alluminio. Questa quantità di carica per

unità di peso dell'argilla aumenta al diminuire della dimensione delle particelle, poiché la

percentuale di area ai bordi rispetto all'area totale aumenta. Tali legami rotti attraggono

ioni idrogeno H + o ossidrile OH

- dall'acqua interstiziale: la facilità con cui l'idrogeno può

essere scambiato cresce all’aumentare del pH dell'acqua interstiziale e quindi al diminuire

della concentrazione degli ioni H + . Di conseguenza, la carica dovuta alla rottura dei legami

aumenta all'aumentare del pH. Inoltre la presenza di sostanza organica influenza la carica

elettrica e la capacità di scambio cationico. I cationi monovalenti come il sodio

incrementano l'attività dell'argilla, in particolare la sua capacità di rigonfiamento.

10

1.3 ADSORBIMENTO D I ACQUA E IONI

1.3.1 Idratazione delle argille

Le particelle di argilla nelle terre sono sempre idratate, ossia circondate da strati di

molecole d'acqua chiamata acqua adsorbita: tali molecole d'acqua dovrebbero essere

considerate parte della superficie dell'argilla quando si prende in esame il comportamento

dei terreni argillosi. La plasticità, la compattazione, i legami interparticellari e il moto

dell'acqua all'interno dei suoli sono tutti fenomeni influenzati dagli strati d’acqua: tali

proprietà cambiano al variare di tale guscio di idratazione, e di conseguenza mutano le

caratteristiche ingegneristiche delle terre.

Le forze che tengono unite le molecole d'acqua alla superficie dell'argilla dipendono sia

dall'acqua che dall'argilla. L'acqua è una molecola dipolare, perciò è attratta dalle cariche

negative presenti sulla superficie dell'argilla. Inoltre gli ioni idrogeno dell'acqua portano

alla formazione di un legame idrogeno tra le molecole d’acqua e gli atomi di ossigeno della

superficie dei minerali delle argille. Perciò l’argilla contribuisce ad attrarre molecole

d’acqua sia con la carica elettrica negativa che con l’ossigeno o l’ossidrile presente sulla

superficie. I cationi in acqua sono sempre idratati: perciò i cationi scambiabili, tenuti

vicino alla superficie elettricamente negativa, trattengono acqua alla superficie come acqua

di idratazione degli ioni.

Non è corretto rappresentare l'acqua adsorbita come un insieme di molecole dipolari

uniformemente allineate sulla superficie con estremità positive rivolte verso l’argilla ed

estremità negative lontane da essa: infatti la densità superficiale delle cariche negative è

troppo piccola per trattenere uno strato completo d'acqua. La forza principale che lega

l'acqua alla superficie è dovuta al legame idrogeno: il primo strato di molecole d'acqua

aderisce alla superficie dell'argilla grazie a tale legame; il secondo strato d'acqua è sempre

legato al primo strato grazie al legame idrogeno, ma la forza del legame si riduce con la

distanza così come diminuisce l'influenza dell’orientamento della superficie sulle molecole

d'acqua. Per gli strati successivi, la forza del legame si ricuce velocemente a scapito del

legame dell'acqua libera.

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Le proprietà dell'acqua vicina alla superficie dell'argilla differiscono da quelle dell'acqua

libera: la densità dell'acqua adsorbita è più alta di quella dell'acqua libera e diminuisce man

mano che sono aggiunti ulteriori strati. La viscosità di tale acqua, misurata grazie alla

diffusione di ioni vicino alla superficie, è maggiore di quella dell'acqua libera: nei primi

strati d'acqua essa può risultare anche 100 volte più grande. La costante dielettrica vicino

alla superficie è circa un trentesimo di quella dell'acqua libera.

L'acqua adsorbita sulla superficie dei minerali dell'argilla può essere meglio visualizzata

come composizione di molecole d'acqua che sono relativamente libere di muoversi nelle

due direzioni parallele alla superficie dell'argilla; al contrario il movimento perpendicolare

alla superficie o lontano da essa risulta limitato. Con l'aumento della distanza dalla

superficie, le molecole d'acqua diventano gradualmente più libere di muoversi

perpendicolarmente alla superficie.

1.3.2 Doppio strato diffuso

I cationi derivanti dai sali presenti nell’acqua interstiziale sono attratti dalla superficie delle

particelle di argilla per bilanciarne la carica negativa. Tali ioni carichi positivamente sono

definiti “scambiabili” in quanto possono essere rapidamente sostituiti da un altro catione di

uguale valenza, o da due cationi aventi metà valenza del catione originario.

I cationi scambiabili non si trovano tutti a diretto contatto con la superficie dell’argilla,

bensì sono presenti a una distanza media dalla stessa. La forza elettrostatica di attrazione

tra la superficie carica negativamente e i cationi tende ad avvicinarli, ma la loro energia

termica li fa diffondere lontano da tale spazio e con un’alta concentrazione ionica.

Si giunge così allo strato diffuso di cationi, meglio noto con il nome di Doppio Strato

Diffuso (Diffuse Double Layer), in cui la concentrazione è più alta sulla superficie delle

particelle di argilla e gradualmente diminuisce con la distanza da tale superficie (Figura

1.4). L'aggettivo “doppio” si riferisce al fatto che è presente uno strato di cariche negative

nei minerali o sulla superficie dell'argilla, e un altro strato, il cosiddetto strato diffuso di

cationi, che bilancia la carica negativa. Pertanto, in condizioni di equilibrio, la carica

elettrica presente sulle particelle di bentonite è bilanciata dagli ioni presenti nell’acqua

interstiziale in modo tale che il mezzo poroso nel suo complesso sia elettricamente neutro.

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Figura 1.4. Distribuzione degli ioni adiacenti alla superficie dell’argilla secondo la teoria

del doppio strato diffuso di Gouy-Chapman

1.4 INTERAZIONE DELLE PARTICELLE DI ARGILLA

Le particelle di argilla interagiscono tra loro attraverso gli strati d’acqua adsorbita, gli strati

diffusi di ioni scambiabili e in molti casi anche attraverso il contatto diretto. Le forze

interparticellari di repulsione e attrazione determinano la sistemazione e la disposizione

delle particelle di argilla.

1.4.1 Repulsione

La repulsione è il risultato dell'interpenetrazione dei doppi strati diffusi di particelle

adiacenti. Il fenomeno della repulsione si manifesta nel rigonfiamento delle argille

inumidite e come reazione allo scarico in una prova di consolidazione.

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Le molecole d'acqua adsorbita sulla superficie interagiscono con le particelle adiacenti.

Questo fenomeno è responsabile del rigonfiamento a bassi contenuti d'acqua, dove l'acqua

adsorbita è fortemente trattenuta. La repulsione derivante dall'acqua adsorbita non è ancora

quantitativamente specificabile.

Quando due particelle di argilla si trovano ad una distanza reciproca inferiore a 15 Å, gli

ioni scambiabili sono uniformemente distribuiti nello spazio interparticellare e non si

separano in due strati diffusi, ciascuno associato alla propria superficie. In queste

condizioni c'è una netta attrazione tra le particelle. Comunque, quando la distanza tra due

particelle supera il valore di 15 Å, si ha la formazione dei doppi strati diffusi, con una

conseguente repulsione tra le particelle, la quale può essere vista come la conseguenza

dell'acqua attratta tra le particelle e che le allontana l'una dall'altra. In questo caso i

movimenti dell'acqua sono dovuti all'attività osmotica degli ioni tra le particelle piuttosto

che alle proprietà della superficie.

La concentrazione ionica è maggiore nel piano a metà distanza tra le due particelle rispetto

alla soluzione circostante. L'acqua si muove in funzione del gradiente di concentrazione.

La differenza di concentrazione dipende dalla distanza tra le particelle e dall'estensione del

doppio strato diffuso.

La repulsione è maggiore in presenza di ioni scambiabili monovalenti e di acqua distillata

come liquido interstiziale.

Tutte le argille manifestano un rigonfiamento se inumidite. Le argille fortemente

rigonfianti si differenziano perché il rigonfiamento continua a contenuti d'acqua altissimi.

Tali argille hanno una elevata superficie specifica (come per esempio la montmorillonite) e

presentano ioni scambiabili come il sodio. Tale elevata capacità di rigonfiamento è dovuta

alla repulsione derivante dall'interpenetrazione del doppio strato diffuso.

14

1.4.2 Attrazione

Per descrivere il fenomeno dell’attrazione devono essere considerate molte forze di natura

differente.

Prima di tutto, le forze di London-Van der Waals, cioè forze a corto raggio inversamente

proporzionali alla settima potenza della distanza tra gli atomi: esse decrescono molto

rapidamente all’aumentare della distanza di separazione; l’intensità della forza dipende

dalle proprietà delle superfici. Tali forze sono riscontrabili nelle argille quando le particelle

sono avvicinate in fase di essiccamento o di consolidazione.

Ad una distanza interparticellare inferiore a 15 Å vi è una netta forza di attrazione tra le

particelle di argilla quando i loro cationi scambiabili si trovano nello spazio

interparticellare.

Sotto determinate ipotesi, le forze elettrostatiche possono essere considerate inversamente

proporzionali al quadrato della distanza (forze di Coulomb).

Le forze più importanti sono i legami dovuti alla presenza di materiale non argilloso,

organico o inorganico, che lega le superfici di più particelle di argilla. L’ossido di ferro,

l’ossido di alluminio e i carbonati sono i principali materiali inorganici responsabili di tali

legami: i legami chimici possono facilmente formarsi quando gli ossidi precipitano tra le

particelle.

La materia organica contenuta sulla superficie forma legami interparticellari, generalmente

legami idrogeno. A volte si formano legami di natura elettrica tra le cariche negative

dell’argilla e le cariche positive della materia organica (ad esempio le proteine), oppure tra

acidi organici carichi negativamente e la carica positiva ai bordi dell’argilla.

Se un terreno contiene acqua ed aria, le particelle con uno strato d’acqua adsorbita attorno

possono essere tenute insieme da forze di tensione superficiale dell’interfaccia di

separazione aria-acqua. Questo fenomeno si verifica nelle sabbie non sature e nei terreni

con particelle delle dimensioni delle sabbie, ma è meno importante nelle argille.

L’intensità delle forze di attrazione e repulsione nei terreni argillosi varia, ma l’attrazione

massima è inferiore alla repulsione massima. Le forze di attrazione possono manifestarsi

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solo se le condizioni non favoriscono la repulsione. Nelle argille rigonfianti la repulsione è

predominante.

1.4.3 Flocculazione e dispersione

Le caratteristiche di flocculazione e dispersione delle argille sono di solito misurate nelle

sospensioni diluite. Dopo l’aggiunta di agenti disperdenti, ogni particella di argilla della

sospensione si sistema indipendentemente dalle altre. Se viene aggiunto del sale, le

particelle flocculano o si aggregano formando delle unità di maggiori dimensioni. Questi

mutamenti da argilla dispersa ad argilla flocculata sono manifestazioni dei cambiamenti

delle forze interparticellari.

Le forze di attrazione possono essere assunte in prima approssimazione costanti, mentre le

forze di repulsione possono facilmente variare. La dispersione di una sospensione deriva

da condizioni che favoriscono la repulsione, per esempio una bassa concentrazione ionica

nell’acqua interstiziale, la presenza di cationi scambiabili monovalenti, un elevato valore di

pH per evitare cariche positive, un alto contenuto d’acqua per aumentare la distanza

interparticellare. Quando tali forze repulsive diminuiscono, per esempio a seguito

dell’aggiunta di un sale, le forze di attrazione interparticellare possono manifestarsi e

l’argilla subisce flocculazione. Un’argilla flocculata può facilmente essere dispersa

nuovamente agitando il campione; tuttavia, essa tende a flocculare di nuovo al cessare

dell’agitazione. Inoltre la rimozione del sale dall’argilla flocculata causerà ancora una

dispersione. Pertanto, la flocculazione e la dispersione dell’argilla in sospensione sono due

fenomeni reversibili.

1.4.4 Fenomeno di rigonfiamento

Alcuni minerali delle argille manifestano una considerevole capacità di rigonfiamento;

tuttavia, è bene notare che l'acqua ha la possibilità di penetrare tra le lamelle a condizione

che la carica esterna superficiale delle particelle sia negativa e i legami tra le particelle

siano deboli. Per questo motivo non tutti i minerali argillosi rigonfiano: l'illite e la

caolinite, a causa della presenza di legami forti tra le lamelle, non rigonfiano; anche la

clorite non ha la possibilità di rigonfiare, poiché sulle superfici esterne ci sono sia cariche

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positive sia cariche negative. La smectite (e di conseguenza la montmorillonite) ha una

spiccata capacità di rigonfiamento, in quanto le particelle presentano legami deboli (forze

di Van der Walls) e cariche negative superficiali.

Il meccanismo di rigonfiamento della smectite può essere di tue tipi. Il primo, il cosiddetto

rigonfiamento cristallino, è il risultato dell'adsorbimento di uno strato monomolecolare di

acqua sulla superficie esterna o interna del tactoide; lo strato d'acqua è legato alle particelle

grazie al legame a idrogeno. Il secondo tipo è rappresentato invece dal rigonfiamento

osmotico, dovuto alla penetrazione di molecole d'acqua nello spazio compreso tra due

lamelle formanti un tactoide; inoltre, a differenza del rigonfiamento cristallino, insieme

alle molecole d'acqua possono penetrare anche gli ioni presenti in soluzione, in particolare

i cationi.

L'entità del rigonfiamento dipende dai minerali delle argille, dalla loro disposizione e dal

loro orientamento nel terreno, ma anche dalle proprietà chimico-fisiche come la valenza

degli ioni scambiabili, la concentrazione ionica nell'acqua interstiziale e i legami di

cementazione tra le particelle di argilla.

Il rigonfiamento, a parità di condizioni, aumenta all'aumentare della superficie specifica

delle particelle di argilla e al diminuire della valenza degli ioni scambiabili.

La superficie specifica delle particelle di argilla dipende più dallo spessore delle lamelle

che dalla loro dimensione: essa diminuisce a partire dalle sottili lamelle di montmorillonite

fino alle particelle più spesse di caolinite.

Gli ioni monovalenti, come per esempio il sodio, comportano un rigonfiamento maggiore

rispetto a quello indotto dagli ioni bivalenti, come il calcio: ciò è dovuto alla maggiore

estensione del doppio strato diffuso, sicché la repulsione tra gli strati è notevole (centinaia

di Å); al contrario, in presenza di ioni bivalenti la repulsione è minore, a causa

dell'attrazione elettrostatica tra i cationi bivalenti e gli strati tetraedrici di silicio,

raggiungendo distanze tra le lamelle di circa 9 Å (tale distanza risulta scarsamente

influenzata dalla concentrazione dei cationi in soluzione) (Figura 1.). Le argille

maggiormente acide presentano alluminio polivalente come ione scambiabile, con

conseguente debole rigonfiamento. Un aumento della concentrazione degli ioni nell'acqua

interstiziale comporta una diminuzione del rigonfiamento delle argille altamente

rigonfianti, specialmente se sono presenti ioni monovalenti. Il rigonfiamento e la

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dispersione dei terreni per mezzo di scambio cationico di sodio risultano ridotti in presenza

di concentrazioni ioniche elevate. Il rigonfiamento delle bentonite, in presenza di ioni

sodio, è utile per incrementarne l'impermeabilità e ridurre l’infiltrazione d’acqua (o di

percolato attraverso la barriera di fondo delle discariche).

Figura 1.5. Differenza di repulsione tra cationi bivalenti e monovalenti

La cementazione tra le particelle è il fattore più importante che limita l'aumento di volume

delle argille durante il rigonfiamento. Gli idrossidi di ferro, i carbonati e molte molecole

organiche sono i cosiddetti materiali cementanti. La diminuzione del rigonfiamento

provocata da tali materiali è maggiore per le argille alterate che hanno subito cicli di

idratazione e di essiccazione.

L'influenza della disposizione delle particelle durante il rigonfiamento sembra dipendere

essenzialmente dal tipo di argilla. Nelle argille fortemente rigonfianti come la

montmorillonite sodica, il rigonfiamento è massimo per un orientamento parallelo delle

particelle.

Il fenomeno del rigonfiamento si verifica principalmente nella direzione perpendicolare

alla superficie piana delle particelle di argilla, perciò il rigonfiamento e la contrazione

risultano anisotropi per le argille che presentano un'orientazione complessiva delle

particelle. Un campione di montmorillonite rigonfiante, orientata attraverso l’applicazione

di una pressione o per idratazione con una sospensione diluita, manifesta un rigonfiamento

orizzontale che è di molto inferiore rispetto a quello verticale.

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